三维弯曲超表面的非对称手性光响应
手性材料普遍存在于自然界中，如多种氨基酸及蛋白质等，这类材料的构型不能够通过旋转和平移操作与自己的镜像构型重合。手性材料能够产生一系列的手性光响应而备受关注，其中圆二色性（CD）便是非常重要的一种特性，它特指材料对右旋偏振光（RCP）与左旋偏振光（LCP）透射率不同，而CD值则代表了RCP与LCP透射率的差值，获得巨大的CD值在手性分子结构分析与光偏振调制器件中具有重要的应用潜力。然而，天然物质的手性材料与光相互作用较弱，限制了其手性光响应特性在生物分子探测、手性光成像中的应用。超表面作为一种人工亚波长结构有更强的手性光调制效率，具有比天然材料更高的CD值，能够有效地提高相关器件的工作效率并减小器件体积。然而，传统微纳加工技术存在可控自由度低、加工小尺度结构难等问题，限制了手性超表面的工作波段、光调控维度，导致多功能、高效率的手性超表面依然鲜有报道。
中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心微加工实验室的李俊杰研究组和纳米物理与器件重点实验室的顾长志研究组（N10）及丹麦哥本哈根大学玻尔研究所的刘哲博士合作，建立并完善了一种聚焦离子束（FIB）诱导的微纳折纸技术。通过FIB-物质相互作用在材料中引入张应力，实现了二维薄膜向三维方向的折纸形变，其构筑的三维微纳结构可控自由度高、关键特征尺寸小，为多功能三维超表面的设计和加工提供了一条全新的途径（Adv. Mater. 2019, 31, 1802211 ; Nano Lett. 2019, 19, 3432 ; Laser Photonics Rev. 2020, 14, 1900179；Nat. Commun. 2021, 12, 1299 ）。
在最近的工作中，他们基于FIB诱导折纸设计实现了一种三维弯曲手性超表面，并在中红外波段观察到了非对称的手性光响应。该超表面由非对称的劈裂谐振环（SRR）阵列构成，通过FIB大面积辐照，使谐振环的长臂产生弯曲，发生手性对称破缺（图1）。对于弯曲角度为60°的超表面，模拟结果与实验结果验证了设计的超表面具有非对称的圆二色性，即超表面的正面与背面CD值不同。正面光照时，超表面产生了一定光自旋选择性透过效应，在5.2μm处其CD值达到了-0.29。而背面入射时，超表面-光相互作用更强，使得CD值被进一步的提高，实验（模拟）结果达到了0.71（0.85）。为了进一步研究非对称手性光相应的物理机制，他们提取了超表面在不同入射方向的光照射下的局域电场分布，并计算了超表面中的局域电/磁场大小与方向。研究发现，在不同入射方向以及自旋态的光照下，SRR的电偶/磁偶极子的指向与大小均不相同，且电偶极（p）与磁偶极（m）既不相互垂直，也不相互平行，满足p·m≠0，且|p×m|≠0，导致了结构的非对称手性响应。此外，在LCP背面入射下，结构的局域电场远强与RCP激发的，极大地压制了其透过信号，使得背面入射下超表面的CD值达到了0.71（图2）。超表面的弯曲角度可以通过FIB的辐照剂量进行调控，加工了不同弯曲角的超表面并对其CD值进行了测量，发现随着结构弯曲角度的增加，其对称破缺程度提高，导致背面与正面的CD值随之增大，在弯曲角度达到60°时出现了最大的CD值，此时正面与背面入射下CD值绝对值的差值达到0.41（图3）。该研究所发现的非对称CD现象对于单向手性分子探测、自旋选择光发射以及全光逻辑器件的基础与应用研究有重要价值，也为多功能、高效率微纳光子学器件的设计提供了一条重要的加工途径。
该研究成果以“Asymmetrical Chirality in 3D Bended Metasurface”为题在5月3日的Advanced Functional Materials（2021，2100689）在线发表。潘如豪博士为论文的第一作者，李俊杰和顾长志研究员为共同通讯作者。
该工作得到了科技部纳米专项（2016YFA0200800、2016YFA0200400）、基金委（12074420, 11674387, 91323304, 61905274）、中国博士后科学基金会（2020M670506）以及中国科学院（QYZDJ-SSW-SLH042）的资助。
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/journal/16163028
文章DOI：https://doi.org/10.1002/adfm.202100689.
图1 三维卷曲超表面的结构示意图以及SEM图
图2 a 手性光正面入射下超表面的透射光谱模拟结果；b 手性光背面入射下超表面的透射光谱模拟结果；c-d 实验得到的手性超表面在正面入射（c）与背面入射（d）下的自旋选择性透过谱；e-f 从左向右分别为，超表面受正面RCP、正面LCP、背面RCP及背面LCP光激发产生的表面电场分布（e），以及电偶极与磁偶极的指向（f）
图3 a-b 具有60°卷曲角的超表面的正面（a）与背面（b）CD值谱；c 具有不同卷曲角度的超表面结构单元的SEM图；d超表面正面与背面的CD值随超表面卷曲角的增加而增加
